RADIOISOTOPES

令和5年10月1日より「放射性同位元素等の規制に関する法律」施行規則第20条が改正され，表面汚染検査等に使用する放射線測定器については点検及び校正を1年毎に適切に組み合わせて行うことが規定された^1）。校正は日本産業規格（JIS）で推奨された校正線源を用いて実施することが求められているが^2），⁶⁰Coや¹⁴⁷Pm等の使用許可を得ている事業所は少ない。そこで，使用許可の不要な核種による簡易点検法の構築は，放射線測定器の信頼性確保に有用と考えられる。放射線管理が不要な核種として，市販試薬に含まれる天然放射性核種に着目した。市販試薬は入手が容易かつ同位体比率が高く，有用な簡易点検用線源になりうる^3）。本研究では，種々の市販試薬に含まれる天然核種を放射線源とし，放射線の遮蔽特性や計数値の直線性に着目したサーベイメータの簡易点検法を提案する。

2・1 サーベイメータ

ラギットシンチレーション式サーベイメータとしてLUCREST TCS-1319H，Geiger-Müller（GM）計数管式サーベイメータとしてTGS-146B（ALOKA，東京）を各2台用いた。なお，各1台はJISに基づく校正点検後1年以内の計測器を用いた。

2・2 放射線源の作製

異なる化学形で⁴⁰Kや⁸⁷Rbを含有する複数の試薬を用いた。⁴⁰K含有試薬としてリン酸二水素カリウム（KH₂PO₄, 9.33 Bq/g），臭化カリウム（KBr, 10.7 Bq/g），硝酸カリウム（KNO₃, 12.6 Bq/g），硫酸カリウム（K₂SO₄, 14.6 Bq/g），塩化カリウム（KCl, 17.0 Bq/g）を用いた。また，⁸⁷Rb含有試薬として臭化ルビジウム（RbBr, 464 Bq/g），硝酸ルビジウム（RbNO₃, 519 Bq/g），硫酸ルビジウム（Rb₂SO₄, 573 Bq/g），塩化ルビジウム（RbCl, 632 Bq/g）を用いた。その他，酸化ルテチウム（Lu₂O₃, ¹⁷⁶Lu, 45.0 Bq/g）と，バックグラウンド用試薬として放射性核種を含まない塩化ナトリウム（NaCl）を用いた。なお，これらは富士フィルム和光純薬（大阪）より特級試薬を入手した。さらに，同量のRbClとNaClを混合し，50％ RbClを調製した。これらの試薬をミルにて破砕して均質化し，試料皿（内径50×厚さ6 mm，千代田テクノル，大阪）に充填して，試料表面を4 µm厚のポリエステルフィルム（ルミラー，東レ，東京）で覆い，放射線源を作製した。この他，日本アイソトープ協会より¹⁴C標準線源（3.83 kBq, 10×15 cm, Eckert&Ziegler）を入手した。

2・3 遮蔽試験による半価層の評価

2・2節でKClから作製した⁴⁰K線源，RbClから作製した⁸⁷Rb線源，¹⁷⁶Lu線源及び¹⁴C標準線源を各サーベイメータのプローブ部と密着させて1分間計測した。さらにアルミニウム箔（密度：2.88 mg/cm²）またはアルミニウム板（62.0 mg/cm²）を適宜重ねてプローブとの間に挟み同様の計測を行った。密度範囲は¹⁴C及び⁸⁷Rbで2.88–8.64 mg/cm²，¹⁷⁶Luで11.5–34.5 mg/cm²，⁴⁰Kで62.0–186 mg/cm²とした。得られた各密度における計数率の対数から傾き（Slope）を求め，半価層（D_1/2）を算出した。

2・4 検出効率の評価

RbCl, Lu₂O₃，KClを5 cm幅のポリプロピレンテープ（Scotch，スリーエムジャパン）に吸着させて秤量した。これらの表面をポリエステルフィルムで保護し，検出効率評価用の線源とした。また，既報^4）に従い¹⁴C面線源（367 Bq/cm²）をインクジェットプリンタで印刷した。線源を10 cm厚の鉛ブロック遮蔽材にて四方を囲い，校正済みのラギットシンチレーション式またはGM計数管式サーベイメータで10分間計測した。各試薬の計数率を試薬重量から求めた放射能（dpm）で除算して検出効率を求めた。また，メーカーが公表している各サーベイメータのエネルギー特性値^5）をデータ抽出ツールWebPlotDigitizer（URL: https://automeris.io/WebPlotDigitizer/）を用いて数値化した。さらに，これらをPK/PD解析ソフトPhoenix WinNonlin®（version 8.4, CERTARA）でシグモイド関数にて解析し，核種のβ線最大エネルギー（E_max）と検出効率の関係式を導いた。

2・5 ⁴⁰K及び⁸⁷Rbの直線性評価

2・2節で試薬から作製した⁴⁰K線源（9.33–17.0 Bq/g）及び⁸⁷Rb線源（316–632 Bq/g）を鉛製シールドボックス内でイメージングプレート（IP, BAS-MS 2025, FUJIFILM，東京）と24時間密着露光させた。その後，画像解析装置（Amersham Typhoon scanner IPシステム，Cytiva，東京）で輝尽発光値（PSL）を計測した。さらに，これらの線源をラギットシンチレーション式及びGM計数管式サーベイメータのプローブ部と密着させて3分間計測した。得られた計数値と線源の放射能濃度について直線性を評価した。

2・6 サーベイメータの簡易点検法の構築

2・2節で作製した9.33または17.0 Bq/gの⁴⁰K線源，464または632 Bq/gの⁸⁷Rb線源を校正済みサーベイメータのプローブ部と密着させて3分間計測を行った。また，17.0 Bq/gの⁴⁰K線源と632 Bq/gの⁸⁷Rb線源にはそれぞれアルミニウム板1枚（密度：62.0 mg/cm²），アルミニウム箔2枚（密度：5.76 mg/cm²）を用いて遮蔽試験を行った。さらに，計数値の変動係数と核種毎のD_1/2，放射能濃度と計数値のSlopeについて評価した。これらを7回繰り返し，それぞれの変動係数を求めた。

3・1 遮蔽試験による半価層の評価

校正済みサーベイメータのプローブを¹⁴C線源と密着させた際の計数率はラギットシンチレーション式で355±5 cpmに対して，GM計数管式では1036±47 cpmであり相対的に高い値を示した。また，⁸⁷Rb線源ではそれぞれ230±5, 386±12 cpmであり，¹⁴C線源と同様にGM計数管式で高い計数率を示した。一方，⁴⁰Kではそれぞれ625±6, 654±8 cpmでありStudent’s t検定において有意な差は認められなかった。遮蔽試験では，いずれの核種においても設定した密度範囲で指数関数に従う放射線の減衰が認められた（R²>0.996）（Fig. 1）。なお，計数率の変動係数は7％未満であった。

Fig. 1 Attenuation properties by shielding with aluminum.

さらに，核種固有のD_1/2が算出され，⁸⁷Rbでは校正済み（Calibrated）のラギットシンチレーション式サーベイメータで5.14±0.61 mg/cm²，GM計数管式では5.16±0.48 mg/cm²でありStudent’s t検定においてサーベイメータ間で有意差は認められなかった（Table 1）。さらに⁴⁰KのD_1/2はそれぞれ68.0±3.72, 67.0±4.73 mg/cm²と同等であった。また，¹⁴Cでも同様の結果であったが，¹⁷⁶Luでは用いたサーベイメータ間にて異なるD_1/2が得られた。

Table 1 Half-value layer of radionuclides

3・2 検出効率の評価

¹⁴Cではラギットシンチレーション式サーベイメータ（0.053±0.001％）と比較してGM計数管式（0.159±0.001％）で約3倍の検出効率が得られた。また，⁸⁷Rbではそれぞれ0.805±0.133, 2.11±0.182％とGM計数管式で約2.6倍であった。一方，⁴⁰Kではそれぞれ55.4±4.26％と56.6±4.26％であり検出器による検出効率の差は認められなかった（Fig. 2）。これらの結果から，E_maxと検出効率についてシグモイド関数の関係式が導かれた（eq.（1））。 $$\begin{array}{}\text{(1)}& Detectionefficiency(\%)=\frac{a\cdot E_{max}{\left(MeV\right)}^c}{b^c+E_{max}{\left(MeV\right)}^c}\end{array}$$

Fig. 2 Detection efficiency of radionuclides measured by survey meters.

Eq.（1）のaは最大検出効率，bは最大検出効率の50％の検出効率を示すE_max, cはシグモイド係数を表す。サーベイメータ間でbの値が異なり，ラギットシンチレーション式（0.585±0.0002 MeV）と比較してGM計数管式（0.558±0.0003 MeV）では低値を示した。なお，これらの傾向はサーベイメータのエネルギー特性値でも同様であり，ラギットシンチレーション式と比較してGM計数管式ではbが低値を示した。

3・3 ⁴⁰K及び⁸⁷Rbの直線性評価

⁴⁰K及び⁸⁷Rb線源からいずれも放射能濃度に比例したラジオルミノグラムが得られ，放射能濃度とPSLは決定係数0.991以上の高い相関性が認められた（Fig. 3）。また，検量線のSlopeの変動係数は1％未満，各線源の放射能濃度の真度は93–105％であった（data not shown）。

Fig. 3 Radioluminogram and calibration curves of ⁴⁰K and ⁸⁷Rb radiation sources.

これらの線源をサーベイメータで計測して検量線を作製した。⁴⁰K及び⁸⁷Rbのいずれも放射能濃度と計数値の相関が認められた（Fig. 4）。

Fig. 4 Relationship between radioactivity and radiation counts.

放射能濃度と計数値は決定係数0.988以上の相関性が認められた（Table 2）。さらに，Slopeの変動係数は3.9％未満であり，Fig. 3で示したラジオルミノグラフィ法による放射能濃度との直線性評価と同等の結果が確認された。また，⁴⁰K検量線のSlopeは検出器によらず同等であったが，⁸⁷Rb検量線ではGM計数管式のSlope（1.87±0.05）に対してラギットシンチレーション式では約59％まで低下した。

Table 2 Linearity of calibration curves for ⁴⁰K and ⁸⁷Rb radioactivity

3・4 サーベイメータの簡易点検法の構築

⁴⁰K及び⁸⁷Rb線源を用いた3分間の計測を7回行った結果，各線源における計数値の変動係数は4％未満であった（Table 3）。

Table 3 Radiation counts, half-value layer, and linearity of radiation sources using ⁴⁰K and ⁸⁷Rb

計数値から算出した⁴⁰K及び⁸⁷RbのD_1/2はラギットシンチレーション式とGM計数管式サーベイメータで類似した値を示した。また，放射能濃度と計数値のSlopeは⁴⁰Kでは検出器によらず同等であったが，⁸⁷Rbではラギットシンチレーション式サーベイメータで低下した。なお，これらの結果はTable 1及び2に示したD_1/2及びSlopeの2標準偏差内であった。

本研究では，市販試薬に含まれる天然放射性核種を用いた放射線測定器の点検法について検討した。本検討で用いた試薬に含まれる天然放射性核種はいずれも12.8億年以上と長い物理学的半減期を有しており，恒常的に放射線が放出される特性を利用した⁴⁰Kの距離や遮蔽による放射線の減衰についての教育が報告されている^6）。

遮蔽試験による放射能の減衰は指数関数式に従うことが知られており，密度検量線から算出されるD_1/2は点検の評価指標として有用と考えられる。本検討で得られたD_1/2は既報^7）でラジオルミノグラフィ法にて報告されている値（⁴⁰K: 69.8 mg/cm², ⁸⁷Rb: 5.50 mg/cm²）と同等であり，サーベイメータを用いた遮蔽試験においても信頼性の高いD_1/2の算出が可能であった。特に，⁴⁰Kと⁸⁷Rbはβ⁻壊変の割合が89及び100％と高く，その他の放射性壊変の影響を受け難いことから測定器間でD_1/2の誤差が少なく有用な点検用線源になりうる。一方，¹⁷⁶Luでは検出器間で異なるD_1/2が算出され，γ転移の影響が考えられた。これらの結果から，β線測定用サーベイメータの点検用線源には，β⁻壊変の割合が高くγ転移の寄与が少ない核種が適することが示唆された。また，核種のD_1/2はβ線エネルギーと相関することが知られており^8），遮蔽試験によって核種のβ線エネルギーに応じた計数率の減衰を検証可能である。一方，表面汚染測定器として蛍光作用を利用したシンチレーション式と電離作用を利用したGM計数管式サーベイメータが汎用されている^{9, 10）}が，一般にGM計数管式と比較してシンチレーション式サーベイメータで低エネルギー核種の検出効率が低いことが知られている^{5, 11）}。本検討からも検出原理が異なるサーベイメータ間で計数値を直接比較することは困難であることが示唆された。

さらに，⁴⁰Kまたは⁸⁷Rb含有試薬は分子量の異なる複数の試薬が容易に入手可能であることから，放射能濃度に応じたサーベイメータの計数値の変化を検証可能と考えられる。特級試薬の純度は98％以上であり，天然での放射性同位元素の存在比率から，容易に放射能濃度が算出可能である。ラジオルミノグラフィ法によって⁴⁰K及び⁸⁷Rb線源の設定濃度内における計数値の直線性が確認され，これらの点検用線源としての有用性が示唆された。さらに，サーベイメータでの計測において，ラジオルミノグラフィ法と同等の直線性と良好な再現性が確認され，BGの10倍以上の計数値が得られたことから本線源はサーベイメータの点検に使用可能な放射線エネルギーと放射能量を有すると考えられた。

点検法を構築するにあたり，基準範囲の設定が必要である。一般に，放射線測定の計数値は正規分布に従うとされており^12），Table 3から本検討における計数値の変動係数は4％未満であった。理論上の標準偏差はRbClの遮蔽試験で得られた506 countsの平方根から22.5 counts，計数値の相対誤差は4.5％以下と見積もられ，確率分布に従う誤差以外の計数値への影響は少ないと考えられた。そこで，包含計数を2として基準範囲を設定した簡易点検を提案する。校正済みサーベイメータによる計測から得られたD_1/2及び放射能濃度と計数値のSlopeは本基準範囲内に含まれており，基準範囲の設定は妥当と考えられる。

本法は同一試料の遮蔽による減衰，及び同一核種での放射能濃度と計数値の直線性について確認可能である。また，点検に要する時間は30分程度と比較的簡便に実施可能である。本点検法にて放射線測定器の信頼性確保が可能と考えられる。

天然核種を含有する市販試薬を利用した放射線測定器の点検法が見出された。市販試薬は放射線管理が不要であり，放射線管理区域外での点検が可能である。本法による放射線測定器の信頼性確保が期待される。